Pyrochlore Structure Y2-xMgxRu2O7-δ(x=0.05,0.1,0.15):Preparation and OER Catalytic Performance
Author(s): HAN Tian-Ru, WU Jing-Jing, QU Zi-Xin, TANG Xin
Pages: 285-294
Year: 2021 Issue: 2
Journal: Chinese Journal of Inorganic Chemistry
Keyword: 催化; 电化学; 第一性原理计算; 溶胶-凝胶法;
Abstract: 采用溶胶-凝胶法制备系列的镁掺杂Y2-xMgxRu2O7-δ(YMRO-x,x=0.05、0.1、0.15)催化剂,通过X射线光电子能谱对其进行价态分析发现,采用小离子半径的Mg2+取代烧绿石结构中处于A位的部分Y3+,进一步增加了烧绿石结构中氧缺陷数量,也引发了部分Ru4+转变为Ru5+,释放电子到表面,促进了氧析出反应(OER).其中YMRO-0.1催化剂的含氧缺陷浓度最高,其催化活性最高.在达到10 mA·cm-2电流密度时,相比于RuO2(358 mV)、Y2Ru2O7-δ(294 mV),YMRO-0.1仅需施加265 mV过电位并且其Tafel斜率相对于RuO2(88 mV·dec-1)和Y2Ru2O7-δ(64 mV·dec-1)仅为45 mV·dec-1.此外,由于氧空位增多,即活性位点增多,降低了自由基从金属位点脱附的吉布斯自由能,促进了OER催化性能.第一性原理表明,替位原子MgY与氧空位形成复合体,可以降低氧空位形成能,同时随着Mg2+引入,带隙变小,电荷迁移能也随之变小,进而可以得到更高的催化活性.
Pages: 285-294
Year: 2021 Issue: 2
Journal: Chinese Journal of Inorganic Chemistry
Keyword: 催化; 电化学; 第一性原理计算; 溶胶-凝胶法;
Abstract: 采用溶胶-凝胶法制备系列的镁掺杂Y2-xMgxRu2O7-δ(YMRO-x,x=0.05、0.1、0.15)催化剂,通过X射线光电子能谱对其进行价态分析发现,采用小离子半径的Mg2+取代烧绿石结构中处于A位的部分Y3+,进一步增加了烧绿石结构中氧缺陷数量,也引发了部分Ru4+转变为Ru5+,释放电子到表面,促进了氧析出反应(OER).其中YMRO-0.1催化剂的含氧缺陷浓度最高,其催化活性最高.在达到10 mA·cm-2电流密度时,相比于RuO2(358 mV)、Y2Ru2O7-δ(294 mV),YMRO-0.1仅需施加265 mV过电位并且其Tafel斜率相对于RuO2(88 mV·dec-1)和Y2Ru2O7-δ(64 mV·dec-1)仅为45 mV·dec-1.此外,由于氧空位增多,即活性位点增多,降低了自由基从金属位点脱附的吉布斯自由能,促进了OER催化性能.第一性原理表明,替位原子MgY与氧空位形成复合体,可以降低氧空位形成能,同时随着Mg2+引入,带隙变小,电荷迁移能也随之变小,进而可以得到更高的催化活性.
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